铁基催化剂在NH3-SCR反应中碱金属K中毒研究.pdf

摘要

氮氧化物（NO）大量排放会产生酸雨、臭氧层空洞、光化学烟雾等自然灾害，

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严重危害人类健康和生态环境。氨气选择性催化还原技术（NH-SCR）是众多脱硝技

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术中应用最广泛的技术，其中催化剂作为该技术的核心。目前广泛运用的V-W/TiO2

催化剂存在经济成本高、金属钒易造成二次污染、活性视窗窄和耐碱金属中毒能力差

等问题。因此，急需研究一种高效、绿色、环境友好的催化剂。氧化铁催化剂具有较

强的氧化还原性能、价格低廉、环境友好、抗水抗硫性能强等优点，能够作为潜在的

NH-SCR催化剂。但是存在表面酸性弱和抗钾（K）性能弱的劣势。本文主要通过各

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种酸化处理方式来增强氧化铁催化剂的表面酸性及抗K性能。主要的实验内容如下：

（1）通过氨水沉淀的方法合成铁铝复合催化剂并利用浸渍硫酸铵的方式调节催

化剂的表面酸性。研究铁铝的原子比例和表面浸渍的硫酸铵的含量对催化剂的NH-

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SCR性能的影响。发现NO的转化率会随着浸渍硫酸铵的数量增加而提高，同时铁铝

间的原子比例也会显著影响NH-SCR性能。显著地，掺杂Al可以有效地改善硫酸化

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FeO的催化性能，优化后的1.2S/FeAlO催化剂在260−410℃范围内表现出良好

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的催化活性和抗K中毒能力。通过X射线粉末衍射实验（XRD）、非原位傅里叶红外

（DRIFTS）和扫描电子显微镜（SEM）研究发现：Al掺杂不仅有利于减小催化剂的

粒径，增加催化剂的比表面积，而且在高温煅烧下抑制Fe(SO)晶体的生成，从而

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使1.2S/FeAlO催化剂比1.2S/FeO催化剂上生成更多的表面硫酸盐物种。同时借

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助X射线光电子能谱（XPS）、氨气程序升温吸脱附分析（NH-TPD）、原位红外实验

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（in-situDRIFTS）和热重-差热分析（TG-DTA）表征技术：表面硫酸盐提供了Brönsted

酸吸附和活化NH3分子的位点，这是在高温下提高催化剂抗K中毒能力的关键因素。

此外，K会优先与表面硫酸盐物种发生相互作用，导致Brönsted酸含量下降，因此在

高温条件下的NH-SCR反应中，表面的硫酸盐物种越多，对K中毒的抵抗作用便越

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强。

（2）通过氨水沉淀方法制备铁钨复合催化剂，制备过程中加入草酸二水助剂调

节催化剂结构，研究了WO含量对铁钨复合催化剂的NH-SCR性能影响。其中当

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WO含量为30%时NO的转化率达到最高，同时NO和NO的含量也较少。通过

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XRD、XPS和氮气吸脱附表征技术结果可知：在铁钨复合氧化物催化剂中铁与钨物种

之间存在强烈的相互作用，WO3的引入和草酸二水调节能够显著抑制氧化铁晶体的

生长，使得铁和钨之间形成了明显的无定形结构并促进了WO和FeO物种的均匀

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