氧化石墨烯(或石墨烯)-MnO2复合体的合成及超级电容中应用.doc

氧化石墨烯(或石墨烯)-MnO2复合体的合成及超级电容中应用

氧化石墨烯(或石墨烯)-MnO2复合体的合成

及电化学性能

SynthesisandElectrochemicalPerformanceofGrapheneOxide(orGraphene)-MnO2Composites

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氧化石墨烯/石墨烯-MnO2复合体的合成及电化学研究

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摘要

近年来，氧化石墨烯和石墨烯以其独特的结构和优异的性能，在化学、物理和材料学界引起了广泛的研究兴趣。它们与过渡金属氧化物形成的纳米复合材料是一种很有发展前景的新型材料。

在过渡金属氧化物中，二氧化锰由于其资源广泛、价格低廉、环境友好，受到了国内外研究者的关注。用二氧化锰作为电极改性材料，首先是由于纳米二氧化锰具有很大的比表面积，其次MnO2本身也会发生氧化还原反应形成赝电容，有助于提高电容器的电容量。

本文采用改进的Hummers法对天然石墨进行氧化处理制备氧化石墨，在水溶剂或醇溶剂中经超声分散，加入KMnO4和MnCl2形成氧化石墨烯-MnO2复合材料。另一方面，将制得的氧化石墨在水合肼的作用下加热还原制备石墨烯，同样加入KMnO4和MnCl2形成石墨烯-MnO2复合材料。

实验采用三电极体系，0.5mol/LNa2SO4作为电解液，通过循环伏安、恒流充放电、交流阻抗测试，考察并讨论了溶剂种类、KMnO4和MnCl2的加入量、反应时间以及还原过程中水合肼用量等对氧化石墨烯/石墨烯-MnO2电化学性能的影响。

关键词：氧化石墨烯；石墨烯；MnO2；电化学性能

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1文献综述

1.1引言

伴随着人口的急剧增长和社会经济的快速发展，资源和能源同渐枯竭，生态环境日益恶化，为满足消费者的使用需求和环保要求，人们对动力电源系统提出了以下要求：性能优良、寿命长、价格低廉、应用范围广泛等。此外，随着人类科学技术的不断进步，对地球环境的保护也受到公众的同益关注，因此，人类社会正在抓紧对新能源的开发，储能设备的新应用领域也在不断扩大。

虽然人们已经进行混合动力、燃料电池、化学电池产品及应用的研究与开发，取得了一定的成效。但是由于它们固有的使用寿命短、温度特性差、化学电池污染环境、系统复杂、造价高昂等致命弱点，一直没有很好的解决办法。而超级电容器以其优异的特性扬长避短，可以部分或全部替代传统的化学电池用于车辆的牵引电源和启动能源，并且具有比传统的化学电池更加广泛的用途。正因为如此，世界各国（特别是西方发达国家）都不遗余力地对超级电容器进行研究与开发。

超级电容器是建立在德国物理学家亥姆霍兹[1]提出的界面双电层理论基础上的一种全新的电容器。众所周知，插入电解质溶液中的金属电极表面与液面两侧会出现符号相反的过剩电荷，从而使相间产生电位差。那么，如果在电解液中同时插入两个电极，并在其间施加一个小于电解质溶液分解电压的电压，这时电解液中的正、负离子在电场的作用下会迅速向两极运动，并分别在两上电极的表面形成紧密的电荷层，即双电层，它所形成的双电层和传统电容器中的电介质在电场作用下产生的极化电荷相似，从而产生电容效应，紧密的双电层近似于平板电容器，但是，由于紧密的电荷层间距比普通电容器电荷层间的距离更小得多，因而具有比电池具有更高的功率密度和更长的循环寿命。

经过大量的研究发现，影响超级电容器电化学性能的主要因素为：电极材料和电解液。其中电极材料的比表面积、孔径分布、表面官能团以及微孔和中孔的比例是影响材料电化学性能的主要因素，所以超级电容器电极材料的制各及优化是一项很有意义的研究工作[2]。

1.2电化学电容器概况

1.2.1电容器的原理及结构

（1）超级电容器结构

图1.1为超级电容器的模型。超级电容器中，多孔化电极采用活性炭粉和活性炭和活性炭纤维，电解液采用有机电解质，如丙烯碳酸脂或高氯酸四乙氨。工作时，在可极化电极和电解质溶液之间界面上形成的双电层中聚集的电容量由下式确定：QUOTE

(1.1)

其中ε是电解质的介电常数，δ是由电极界面到离子中心的距离，是电极界面的表面面积。

图1.1超级电容器结构框图

由图中可见，其多孔化电极是使用多孔性的活性碳有极大的表面积在电解液中吸附着电荷，因而将具有极大的电容量并可以存储很大的静电能量，超级电容器的这一特性是介于传统的电容器与电池之间。

（2）工作原理

超级电容器是利用双电层原理的电容器，原理示意图如图1.2