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华东理工大学2016-2017学年第一学期
《表面化学与催化》课程论文
班级工程166学号姓名吴易梅
开课学院化工学院任课老师朱卡克,陈立芳成绩
论文题目:《表面化学与催化》课程论文
论文要求:
通过对表面化学与催化课程的学习,结合本课程知识点,论述
自己的观点,力求针对问题,观点正确,论证有理,逻辑性强。
1.杜绝抄袭,否则以0分计,并上报研究生院和所在学院;
2.请在本学期结束前(1月18日)上交考察论文;
3.结合课程内容和教师发给大家的相关论文;
4.阐述基本原理,最好图文并茂,总文字不少于3000字;
5.引用文献,请标注。
教师评语:
教师签字:
日期:
1.多相催化反应过程中的反应物和产物经历一系列步骤,根据下图(反应温度
与反应速率之间的关系)分析反应温度对反应速率影响并简述这些步骤之间
的异同。
2.请结合你学过的知识,解释和表面相关的(1)弛豫、(2)重构、(3)偏析,
并说明其原因和对表面组成和结构的影响。
理想表面是指除了假设确定的一系列边界条件外,系统不发生任何变化的表
面。以固体表面为例,理想表面就是指表面原子位置和电子密度都和体内一样。
这种理想表面实际上是不存在的。实际的表面结构与理想表面是不同的,通常会
发生表面弛豫或重构和偏析。
(1)弛豫
从热力学的角度分析表面附近的原子排列总是趋于能量最低的稳定状态。由
于在垂直表面方向上晶体内部周期性发生变化,表面原子在真空一侧失去了近邻
原子而出现悬挂键,即表面上原子的配位情况发生化,并且表面原子附近的的电
荷分布也有改变,使表面原子所处的力场与体内原子不同,因此表面上的原子会
发生相对于正常位置的上移或下移,以此来降低体系的能量,这种现象称为弛豫。
在弛豫过程中,原子在相邻原子的作用下以确定性运动达到平衡状态,发生表面
弛豫所引发的畸变不是很大,弛豫能够改变键角,但仍保留衬底元胞的对称性。
但表面重构使表面结构发生质的变化,表面弛原子发生重新排列成键,成不同于
衬底平移周期的结构,原子排列的平移对称性,转动对称性和配位数都不同于体
内,所以它对降低表面能的作用比弛豫更有效。
(2)重构
一般的重构表现为形成表面超结构,即为表面层二维晶胞基矢整数倍增大结
构,较常见的重构有缺列型重构和重组型重构。缺列型重构:是表面周期性地缺
失原子列造成的超结构。清洁的面心立方金属,铱、铂、金、钯等晶体表面上的
原子列每间隔一列即缺失一列。重组型重构并不减少表面的原子数,但显著地改
变表面的原子排列方式。通常,重组型重构发生在共价键晶体或有较强共价成分
的混合键晶体中。一般弛豫不会引起重构,但重构总包含弛豫。
(3)偏析
合金中各组成元素在结晶时分布不均匀的现象称为偏析。焊接熔池一次结晶
过程中,由于冷却速度快,已凝固的焊缝金属中化学成分来不及扩散,造成分布
不均,产生偏析。焊缝中的偏析现象有以下三种:
①显微偏析。熔池一次结晶时,最先结晶的结晶中心金属最纯,后结晶部分
含其它合金元素和杂质略高,最后结晶部分,即结晶的外端和前缘所含其它合金
元素和杂质最高。在一个柱状晶粒内部和晶粒之间的化学成分分布不均现象称为
显微偏析。
②区域偏析。熔池一次结晶时,由于柱状晶体的不断长大和推移,会把杂质
“赶”向熔池中心,使熔池中心的杂质含量比其它部位多,这种现象称为区域偏
析。焊缝的断面形状对区域偏析的分布影响很大。窄而深的焊缝,各柱状晶的交
界在其焊缝的中心,因此焊缝中心聚集有较多的杂质。这种焊缝在其中心部位极
易产生热裂纹。宽而浅的焊缝,杂质则聚集在焊缝的上部,这种焊缝具有较高的
抗热裂能力。
③层状偏析。熔池在一次结晶的过程中,要不断地放出结晶潜热,当结晶潜
热达到一定数值时,熔池的结晶就出现暂时的停顿。以后随着熔池的散热,结晶
又重新开始,形
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