ZIF-8衍生分级多孔碳基复合材料的制备及其储能性能研究.pdf

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摘要

摘要

随着全球能源消耗和环境污染的不断加剧,亟待开发高性能的储能系统以适应社

会和经济的快速发展。在众多储能/转换技术中,超级电容器因具有快速充放电、高的

功率密度以及优异的循环稳定性等优点,被广泛应用于风力涡轮机、新能源汽车、便

携式电子设备等领域。来源广、成本低、导电性好的多孔碳材料是极具应用前景的超

级电容器电极材料。ZIF-8衍生碳材料因具有结构可设计、氮自掺杂、制备简单等优点

而在电化学储能、电催化、污水处理等领域具有广阔的应用前景。但碳化后ZIF-8材料

内部富含的微孔结构会大大限制电解质离子在其内部的快速传输,因而限制了其在超

级电容器领域进一步应用的可能性。为了得到更优异的储能性质,可根据储能机制的

不同将ZIF-8衍生碳材料的改性方法分为两种:一是增加赝电容特性的组分;二是优化

其内部的孔道结构,以提高双电层电容的性能。

基于此,本论文以ZIF-8衍生氮掺杂多孔碳(N-PC)材料为研究起点,结合杂原

子掺杂和分级多孔结构的优点,成功得到了利于离子传输的分级多孔结构。在此基础

上,以氮掺杂分级多孔碳材料为基体,进一步通过简单的水热法,将具有高理论电容

量的氧化镍纳米片原位均匀生长在基体上,制备得到碳基复合材料。主要研究内容如

下:

(1)硼氮共掺杂分级多孔碳(BN-HPC)材料的制备及其超容性能研究

以排列规整的聚苯乙烯微球为硬模板,通过双溶剂引发法制备得到单晶有序大孔

ZIF-8,并以该ZIF-8为碳源和氮源,先制备得到氮掺杂分级多孔碳(N-HPC)材料。

随后,以硼酸为硼源,将其与N-HPC混合,经退火处理后成功制备具有分级多孔结构

的硼氮共掺杂碳材料。通过对BN-HPC、N-HPC和N-PC三个电极材料进行一系列电

化学测试,证实了BN-HPC由于硼氮共掺杂以及分级多孔结构,使材料具有最佳的电

化学性能。因此,在以1MHSO为电解液的三电极体系中,BN-HPC在1Ag-1的电

24

-1-1-1

流密度下的比电容为236.9Fg,远高于N-HPC(221.8Fg)和N-PC(152.2Fg)。

此外,以BN-HPC为电极组装的对称超级电容器,在功率密度为212.5Wkg-1下的能量

密度保持在33.3Whkg-1。

(2)硫氮共掺杂分级多孔碳(SN-HPC)材料的制备及其超容性能研究

以硫脲为硫源,将其与N-HPC混合,经退火处理后成功制备具有分级多孔结构的

硫氮共掺杂碳材料。通过对SN-HPC、N-HPC两个电极材料进行一系列电化学测试,

证实了硫氮共掺杂能提高碳材料的电化学性能。具体而言,在1MHSO为电解液的

24

三电极体系中,SN-HPC在1Ag-1下的比电容为262.3Fg-1,高于N-HPC(207.4Fg-1)。

此外,以SN-HPC为电极组装的对称超级电容器,在功率密度为212.5Wkg-1下的能量

密度保持在29.1Whkg-1。

(3)氧化镍纳米片/氮掺杂分级多孔碳(NiO/N-HPC)复合材料的制备及其性能研

通过简单的水热和退火处理在N-HPC上生长氧化镍纳米片,得到NiO/N-HPC复

I

摘要

合材料。其中,复合材料表面均匀分布的氧化镍纳米片和分级多孔结构可以提供更多

的有效比表面积,产生更加丰富的活性界面,从而提高电极的电容值。具体而言,在

0.5MKSO为电解液的三电极体系中,NiO/N-HPC电极在0.5Ag

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