Zn-Fe类普鲁士蓝衍生光催化剂制备及性能研究.pdf

摘要

摘要

近年来，随着工业化的发展，大量的有机污染物排放到水环境中，其中尤以工业纺

织染料罗丹明B（RhB）和抗生素盐酸四环素（TC）为代表性污染物，因此迫切需要一

种高效、绿色和低成本的处理方法来解决水污染问题。其中光催化技术是一种利用太阳

能驱动的绿色环保可持续处理技术，具有无毒、低成本和绿色等优点。但是传统的光催

化剂存在光吸收效率低、光生载流子分离效率低和回收困难难以二次利用等缺点。基于

此，探究制备兼具可见光响应特性、能快速分离光生载流子且易于回收的高效光催化剂

具有较高的理论意义和实际应用价值。具体的研究内容如下：

（1）通过简单的共沉淀法成功合成了立方体状Zn-Fe类普鲁士蓝（Zn-FePBA），

然后通过一步水热硫化原位衍生成功制备了微/纳分级花状ZnS/FeS2直接Z型异质结可

见光催化剂。在过二硫酸盐（PDS）的协同作用下，ZnS/FeS2表现出对罗丹明B（RhB）

显著增强的光催化降解活性。可见光照射15min，对RhB的降解效率可达98.23%，在

20min内达到了100%，且能保持优异的结构稳定性。ZnS/FeS+PDS的降解动力学常数

2

分别是ZnS/FeS、p-ZnS/FeS（物理混合）、FeS和ZnS的9.33、23.02、24.05和28.25

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倍。ZnS/FeS2异质结在光催化降解反应中表现出显著的协同优势。更有利的是，

ZnS/FeS+PDS在较宽的pH范围（1-10）内表现出出色的光催化降解性能。由Zn-FePBA

2

原位衍生的ZnS/FeS异质结光催化剂可以有效拓宽光吸收范围，在PDS的协同作用下，

2

+

加速了光生载流子的分离。复合体系中活性物种为·OH、·SOˉ、h和·Oˉ，基于此提出

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直接Z型电荷转移机制。ZnS/FeS2异质结的微/纳分级结构在保持纳米组分的高活性同

时兼具微米级材料的易回收特性。

（2）通过改变Fe源利用共沉淀法成功合成了微球状Zn-FePBA，然后通过分段升

温煅烧成功制备了保留微球形貌并具有核壳结构的ZnFeO@ZnO（ZFO@ZO）二元复

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合物，最后在微球表面沉积CdS颗粒，成功制备磁性可回收ZnFeO@ZnO/CdS

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（ZFO@ZO/CdS）阶梯型异质结可见光催化剂。ZFO@ZO/CdS光催化剂对TC具有优异

的可见光降解性能，可见光照射60min，ZFO@ZO/CdS对TC的降解效率达到100%，

其反应速率常数是ZnO的8.61倍，ZnFeO的7.09倍，ZFO@ZO的3.45倍和CdS的

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2.96倍。表征结果表明，ZFO@ZO/CdS复合光催化剂的光吸收范围明显增大，光生载流

子的分离效率也大幅提升。以上性能提升的主要原因是构建的阶梯型异质结有利于光生

载流子的高效分离，且复合催化剂的核壳结构有利于增强催化剂对可见光的吸收效率。

基于ZnFeO的强磁性和核壳结构的稳定性，复合催化剂展现出优异的循环稳定性和可

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回收性。

（3）在Zn-FePBA的制备过程中引入In3+，在不改变原有形貌的基础上成功引入

In元素，