铁基ZIFs衍生物活化PMS去除SIZ的性能与机理研究.pdf

摘要

本文构建了一种以金属沸石咪唑骨架结构（ZIFs）为基础的纳米复合物

Fe-0.6@N-GC作为非均相催化剂活化过一硫酸盐（PMS）去除SIZ。并深入研究了该材

料活化PMS降解SIZ的性能和机理，希望为高级氧化技术用于降解医院污水中的微污

染药物提供新的思路与见解。本研究主要围绕以下方面展开：

（1）在ZIFs前驱体的基础上掺入了Fe(acac)，并通过对材料制备条件（Zn/Fe比）

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的优化合成了具有高催化活性的Fe-0.6@N-GC。通过一系列表征手段研究了材料的理化

特性，包括SEM、TEM、拉曼光谱（Raman）、XRD、XPS、BET、FTIR等。材料具有

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较大比表面积（SBET=689m/g）和大量分散的吡啶氮位点，使得其对SIZ的吸附能力

较强。

（2）通过一系列对照实验揭示了Fe-0.6@N-GC的催化性能。研究发现，反应20分

钟后Fe-0.6@N-GC/PMS体系中SIZ降解效率得到了显著提升，这主要是由于材料表面

形成了大量均匀分散的铁活性位点，极大程度提升了材料催化PMS降解污染物的反应

活性。

（3）分别研究了运行参数（Fe-0.6@N-GC添加量、PMS浓度、初始pH值、共存

无机阴离子及HA）对反应体系降解SIZ的影响，同时也通过寿命实验验证了催化剂的

催化稳定性。研究发现Fe-0.6@N-GC/PMS体系受共存阴离子影响较小，且催化剂循环

使用5次仍能在40分钟内去除98.9%的SIZ，经过650℃的重新煅烧后，其催化性能基

本可以得到完全恢复。对于其他不同污染物去除的研究也证明了该体系对于富电子污染

物（SIZ、2,4-DCP、DCF等）的选择去除能力，这些都有利于催化材料的实际应用。

（4）对体系中产生的活性氧物种（ROS）和反应机理进行了详细探究。自由基淬灭

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实验、EPR测试、PMSO以及DPA探针实验表明体系中无OH、SO4和Fe(Ⅳ)产生，

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而产生的ROS以O2为主。并结合预混合实验、电化学开路电压（OCP）和盐桥实验等

结果进一步阐释了Fe-0.6@N-GC/PMS体系降解SIZ的介导电子转移途径。最后根据四

极杆-飞行时间质谱（Q-TOF）检测中间产物，提出了Fe-0.6@N-GC/PMS体系中SIZ可

能的降解路径。

关键词：铁基催化剂；ZIFs衍生纳米反应器；过一硫酸盐；磺胺异恶唑；催化机理

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Abstract

Inthispaper,anano-compoundFe-0.6@N-GCbasedonmetalzeoliteimidazole

frameworkstructure(ZIFs)wasconstructedasheterogeneouscatalysttoremoveSIZby

activatingperoxymonosulfate(PMS).Furthermore,theefficiencyandthemechanismsofSIZ

degradationwerestudieddeeply,hopingtoprovidenewideasandinsightsfortheapplication

ofAOPsinthedegradationoftracedrugpollutantsinho