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2023届硕士研究生学位论文
Pt
多壁碳纳米管负载基催化剂用于甲
醇氧化反应的研究
20236
年月
贵州大学硕士学位论文
摘要
全球能源需求的持续增长引发了人们对能源安全和生存环境的担忧。在过
去的二十年中，人们在开发新能源技术方面进行了不断的尝试。其中，直接甲
醇燃料电池(DMFCs)由于其简单的结构、紧凑的设计、高的能量密度和能量转
Pt
换效率被认为是未来最有前景的替代能源之一。然而，基催化剂作为直接甲
醇燃料电池的核心，依然存在成本高、使用寿命短、容易中毒等问题，阻碍了
DMFCsPt
大规模商业化的应用。本论文从调控基电催化剂表面组成和电子结构
角度，以提高催化活性、稳定性、增强抗中毒性为研究重点，开展了以下三个
方面的工作：
(1)本体系通过表面组成和电子结构的协同调控策略，成功制备了氮掺杂碳
(NC)修饰的多壁碳纳米管(MWCNTs)负载PtFe纳米合金的阳极催化剂。与原始
Pt/C催化剂(0.38mA/μg)相比，具有适量Fe3+添加量的PtFe@NC/MWCNTs催
13
化剂(0.86mA/μg)的MOR质量活性(MA)提高了2.26倍。此外，
PtFe@NC/MWCNTs催化剂的CO氧化起始电位相对于Pt/C催化剂(0.71V和
13
0.80V)较低。PtFe@NC/MWCNTs(21.16%)催化剂在持续电流为恒定电位0.75
13
V下2000s的计时电流测试下降率低于Pt/C(47.81%)。得益于最优的表面组成、
PtFeMWCNTs(NC)
合金与之间的强电子相互作用以及氮掺杂碳层，
PtFe@NC/MWCNTs催化剂表现出更好的MOR性能和抗CO中毒能力。本研
13
究将为DMFCs领域设计高效的电催化剂开辟新的视角。
(2)Fe
由于长时间处于酸性溶液中会受析氢腐蚀反应的影响而脱落，致使催
化剂的稳定性不足。在上一个体系的研究基础上，进一步改善催化剂的稳定性
能。本工作采用低温吸附和高温还原相结合的方法，成功制备了具有良好MOR
性能和稳定性的多壁碳纳米管(MWCNTs)负载PtCo合金催化剂。与商业Pt/C催
Co2+PtCo@NC/MWCNTsMOR(MA)
化剂相比，最佳添加量的13样品的质量活性
(SA)1.932.45PtCo@NC/MWCNTs0.75V(vs
和面积比活性分别提高了和倍。13在
RHE)下经过2000s计时电流测试后的电流密度下降率(9.34%)远低于Pt/C催化剂
(43.06%)。此外，我们使用加速耐久性测试(ADT)得出催化剂活性下降率(25.73%
和48.69%)，结果进一步证实了催化剂具有良好的稳定性。
PtCo@NC/MWCNTs催化剂的MOR活性和耐久性的提高归因于适中的表面组
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