单层二硫化钼磁性质调控的第一性原理研究.pdf

湘潭大学博士学位论文

摘要

单层二硫化钼（MoS）因其丰富而优异的物理特性，在场效应晶体管、光

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电纳米器件、传感器、催化和储能等诸多领域都有着广阔的应用前景。结合单层

MoS2优异的光电特性，在单层MoS2中实现可调磁性可以拓展其在自旋电子器

件、磁光纳米器件等方面的应用。因此，对单层MoS2探索具有实验可行性的磁

调控研究引起人们极大的关注。现有实验方法制备的单层MoS2中存在密度较大

的硫空位缺陷，这为在MoS2表面实现掺杂调控局域磁性提供了实验依据。此外，

基于层状MoS2的范德华异质结的成功制备，为在MoS2异质结中实现非局域磁

性提供了可能性。本论文基于以上两方面实验进展，采用第一性原理的方法，研

究掺杂和构建垂直异质结对单层MoS2的磁调控作用，具体开展了以下三个方面

的工作：

（1）单原子和单分子掺杂对单层MoS2的局域磁调控。首先，用IIIA、IVA

和VA轻元素掺杂单层MoS，发现Al、N、P掺杂可诱导磁性产生，而Si、Ge、

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As掺杂无磁性产生；同时，平面内双轴应变可以有效地调控磁矩的大小。其次，

用气体分子CO、NO、HO、O、N、NH、CH掺杂单层MoS，发现气体分

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子NO和N2掺杂可诱导磁性产生，同时，气体分子掺杂实现了本征材料在红外

区的光吸收。这不仅表明了掺杂对单层MoS2的磁性质的有效调控，而且拓展了

单层MoS2在磁性开关和远红外光学器件等方面的新应用。

（2）双原子共掺杂对单层MoS2的局域磁调控。首先，我们发现Ge（Si）

和As共掺可以诱导磁性产生，这与缺陷间相互作用有关，共掺双原子间的相互

作用随着共掺原子间距离的增大而减弱，磁矩逐渐减弱。其次，发现Si和卤素

原子X异面共掺单层MoS2可以发生磁转移。这是由于Si-X间的相互作用会弱

化X原子与本征材料的轨道杂化，增强Si原子在费米能级附近自旋劈裂态的杂

化强度，导致极化电荷从X原子附近转移到Si原子处；同时，平面内双轴应变

可以有效地调控磁矩的大小。因此，双原子共掺杂是有效的磁调控手段，双原子

缺陷间相互作用是对无磁体系磁诱导和有磁体系磁转移调控的新机理。

（3）电场对g-CN/MoS垂直异质结中MoS的非局域磁性调控。结果表明，

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g-CN/MoS具有磁性半金属性，磁性主要集聚在g-CN层。当对g-CN/MoS

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施加垂直外加电场时，磁矩随着正向电场的增大而减弱。同时，在光激发的作用

下，g-CN/MoS两层材料在自旋向上（自旋向下）通道中存在非局域态电子跃

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迁，实现了g-CN/MoS异质结中的自旋分离的新现象，进而在单层MoS实现

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非局域磁性的调控。

关键词：单层二硫化钼；磁性质；掺杂；应变；电场

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Molybdenumdisulfide(MoS),atypicaltra