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StudyontheMineralReactionMechanismof
GaomiaoziBentoniteandSimulatedCement
Solution
20235
世界各国以节能减排的环保理念为目标大力发展核电能源。核电站运行的过
程中会产生大量乏燃料。乏燃料在提取钚和铀之后成为核废料。核废料按照放射
性水平不同可划分为极短寿命、极低水平、低水平、中水平和高水平放射性废物
等5类。其中危害最大的是高水平放射性废物。目前各国对高放废物接受度最高
的方案为深地质处置法,其设计要求为“多重屏障体系”,包括围岩、缓冲材料、
废物罐和高放废物玻璃固化体。缓冲材料作为处置库中最重要的人工屏障,需满
足长期稳定性、膨胀性等多种缓冲屏障性能。
高放废物处置库中混凝土衬砌富含水泥基材料,在地下水长期作用下,释放
出强碱性溶液,即“水泥浸出液”。水泥浸出液缓慢扩散至膨润土屏障内部,溶
解膨润土中的蒙脱石矿物,并伴随蒙脱石的伊利石化,从而对膨润土缓冲屏障性
能的长期性能产生不利影响。为了发挥膨润土优良的膨胀特性和阳离子交换能力,
GMZ膨润土必须在处置库条件下保持足够的化学稳定性。
水泥浸出液的化学成分的演变过程经历4个阶段。其中I阶段溶液的主要碱
金属离子为Na、K,pH值为13.0~13.5;II阶段溶液的主要碱金属离子为Ca,
pH值缓冲在12.5;III阶段的主要成分为水化硅酸钙凝胶,pH值为10.4~12.5;
IV阶段浸出液中的碱性成分基本被稀释,化学性质与地下水趋于平衡,pH值为
7~9。不同阶段的水泥浸出液将与膨润土发生不同的反应,从而对缓冲屏障产生
不同程度的影响。
本文的研究对象为我国处置库缓冲回填材料高庙子(GMZ)膨润土。研究方
法为室内膨润土-模拟水泥浸出液静态批式试验。配制新鲜水泥浸出液(Young
CementSolution,YCSEvolvedCementSolution,ECS
)和陈水泥浸出液()模拟第
I阶段和第II阶段水泥浸出液。其中YCS为NaOH和KOH的混合溶液,ECS为
饱和Ca(OH)溶液,初始pH值分别为13.4和12.5,与GMZ膨润土粉末混合成
2
悬液体系,开展批式固–液静态反应,反应时间t16、23、32、45、64、91、128、
181、256d。静态反应期间,分阶段采收的悬液离心成固、液两相。液相检测pH
XFourier
值、电导率和阳离子浓度。固相开展射线衍射、红外光谱和扫描电子
显微镜–能谱仪分析测试。分析不同时间,不同试验溶液条件下,GMZ膨润土
发生的矿物学变化,评估中国处置库膨润土缓冲材料的长期化学稳定性。
I
然后从工程角度出发,开展钙基GMZ膨润土改性和提纯试验研究。试验使
用氯化钠、碳酸钠、焦磷酸钠和六偏磷酸钠四种钠化剂对GMZ膨润土进行钠化
2%5%10%20%
改性,钠化剂质量分数分别为膨润土质量的、、和,钠化温度为
20℃、60℃、80℃,钠化时间为1h、2h、3h。改性完成后使用自然沉降法提取粒
径5μm的膨润土颗粒。所得膨润土进行膨胀容试验和XRD测试,根据试验结
果分析膨润土的最佳改性条件。
静态批式试验结果表明:YCS组中,试验期间体系pH12.9,满足蒙脱石溶
解的pH值阈值条件,整个体系的反应速率随着试验时间的延长而降低。膨润土
中的蒙脱石矿物在YCS中被不断溶解,蒙脱石含量从56%下降至10%,并形成
伊利石/蒙脱石混层次生矿物。膨润土水化后在蒙脱石颗粒表面形成的羽翼状胶
YCS
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