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摘要
随着社会的不断进步,人们对环保、健康的生活方式有了更多的认识,对环
境检测、食品健康及医疗诊断等方面也有了更高的要求。开发高灵敏、高选择性
及强普适性的检测装置以实现目标物的快速、高效分析具有非常重要的研究意义
和价值。电化学发光(Electrochemiluminescence,ECL)是在化学发光中引入电
化学方法的一种检测技术,二者的结合弥补了化学发光电位不可控及发光过程较
短的缺点,同时也增强了检测方法的选择性及灵敏度。因此,ECL技术在环境检
测、临床诊断、食品安全等领域均得到了研究者的青睐。为了实现目标物的灵敏
检测,本文合成了系列具有独特物化性质的纳米材料,如硫化镉纳米线(CdS
NWsAuNPsMoSQDs
)、金纳米颗粒()、硫化钼量子点(2)、间苯二酚甲醛
树脂(RF)、烯基化鲁米诺金(allyl-L-AuNPs)等,并结合有效的信号输出模式
2+
构建了高灵敏ECL体系,实现了对环境污染物(Hg)及生物标志物肌红蛋白
MyoPSA
()、前列腺特异性抗原()的特异、灵敏检测。主要创新点及研究内
容如下:
1.利用CdS和HgS溶度积常数的差异引起的沉淀转换反应,开发了灵敏检
Hg2+signaloffECLCdSNWs
测的“”型传感器。在该体系中,以作为发光材料
修饰到玻碳电极(GCE)上。同时,又在传感体系中引入导电性良好的AuNPs,
2+
提高了传感器的分析性能。在目标物Hg存在时,传感器的ECL信号显著降低,
并且与Hg2+浓度呈负相关。该传感器将AuNPs:CdSNWs/GCE与沉淀转换反应结
2+
合,使该传感平台对Hg检测具有良好的选择性和灵敏度。在优化条件下,传感
-15-15-8
器的检出限低至5.0×10mol/L,并且在6.7×10−1.0×10mol/L范围内具有
良好的线性关系。此外,该传感器对实际环境样品也具有良好的适用性,加标回
收率为86.00%−104.4%,为重金属离子的检测提供了一个简单、灵敏的方法,在
环境检测中展现出良好的应用前景。
2RF
.利用新型纳米材料的宽紫外吸收范围及光催化性能,设计了多模式协
同猝灭的“signaloff”型ECL免疫传感器,用于Myo的灵敏测定。在该传感体
系中,以MoSQDs作为能量供体,RF作为能量受体,二者之间可产生有效的电
2
−ECL-RETMoSQDsECL
化学发光共振能量转移(),造成2的信号猝灭。同时,
RF的催化被激活,使溶解氧有效地转化为HO,其与KSO分解产生的SO∙-
222284
I
SO∙-MoSQDs/KSOECL。
反应,消耗4,进一步降低2228体系的信号强度此外,
RF具有较差的导电性,其空间位阻效应,进一步引起ECL信号的猝灭。RF对
ECL信号的多重猝灭,极大地提
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