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典型塌陷型湖泊中硒和汞的迁移、转化与风险评估 摘 要 本研究选取淮北市中心一个典型的塌陷型湖泊—南湖为研究对象，分析了上 覆水、间隙水、表层沉积物和鱼体组织中总硒 （TSe）、总汞 （THg）和甲基汞 （MeHg）的含量和变化规律，并对汞的人体健康风险进行了评估。通过高通量 测序法研究了上覆水和表层沉积物中微生物的群落组成和多样性，分析了环境因 子对微生物群落的影响；利用实时荧光定量PCR 技术 （qPCR），研究了表层沉 积物中hgcA 基因丰度与硒汞含量的关系。取得的主要结果和结论如下： -1 1、南湖上覆水处于中度富营养化状态，TSe浓度为0.730 μg·L ，THg浓度 -1 -1 为0.371μg·L ，MeHg 浓度为0.090ng·L ，均低于地表水环境质量Ⅴ类标准或 参考标准限值，表明南湖未受到硒和汞的污染。上覆水和间隙水中TSe 和THg 均呈显著正相关，说明硒和汞可能具有相同的来源；上覆水中TSe 与MeHg 存 在明显的负相关关系，表明水体中硒的存在降低了甲基汞的转化；上覆水中杨庄 煤矿排水口处 （WO）TSe 最高，MeHg 最低，而湖心岛处 （MI）的情况刚好相 反；间隙水中湖心岛处TSe 和THg 浓度均为最高，表明硒和汞在该采样点有富 集趋势。 -1 2、表层沉积物中TSe、THg 和MeHg 的含量分别为0.620 mg·kg 、0.029 -1 -1 mg·kg 和0.533 μg·kg 。表层沉积物中硒和汞含量空间变异性较大，其中，WO 采样点TSe、THg 和MeHg 含量均最高，而游船码头 （TW）采样点正好相反。 沉积物中TSe 与THg、MeHg 以及MeHg/THg （%MeHg）均呈显著负相关，这 与水体中的情况类似。 3、TSe 在鱼体组织器官中的含量大小为肝脏＞生殖腺＞肌肉，而THg 和 MeHg 含量为肌肉＞肝脏＞生殖腺；肌肉和生殖腺中硒含量均未超过标准限值， -1 但多数鱼类样品肝脏中硒含量超过12 μg·g 的阈值，表明肝脏中硒超标严重；本 研究中所有鱼类样品的汞含量均未超过汞的最低风险阈值，%MeHg 的变化规律 与THg 一致，并且鱼类肌肉中超过95%的汞以甲基汞的形态存在；不同鱼体组 织中的Se:Hg 摩尔均大于1，比值大小为生殖腺＞肝脏＞肌肉，鱼体组织中硒可 能对汞的毒性起到一定的抑制作用；同一器官中不同鱼类的TSe、THg 和MeHg II 变化趋势不同。鱼肉中THg 和MeHg对成年人的THQ均小于1，表明潜在健康 风险较小；THg对儿童的THQ 小于1，但MeHg 的THQ 大于1，表明儿童面临 较高的甲基汞中毒风险。 4、上覆水和表层沉积物中细菌群落的组成有显著差异，放线菌门、疣微菌 门、浮霉菌门和蓝藻门相对丰度在表层沉积物中显著降低，而绿弯菌门、酸杆菌 门、硝化螺旋菌门、厚壁菌门以及未分类门在表层沉积物中显著增加；表层沉积 物中MI采样点奇古菌门相对丰度显著高于其他4 个采样点，而广古菌门的相对 丰度显著低于其他4 个采样点 （p0.05），甲烷微菌纲在TW 采样点的相对丰度 显著高于其他4 个采样点。表层沉积物细菌群落丰富度和多样性均高于上覆水 （p 0.05）；上覆水和表层沉积物的细菌群落结构有显著区别，前两个主坐标成 分解释了92.43%的群落变异。 5、环境因子可以解释99.71%的细菌群落变异，其中Eh、NH -N、TSe、TP 3 和MeHg 是决定细菌群落的显著性环境因子；而环境因子可以解释99.58%的古 菌群落变异，其中pH、TP、Eh 和MeHg 是决定古菌群落的显著性环境因子。 6、十七孔桥 （BR）和WO两个采样点hgcA 基因拷贝数显