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中文摘要
摘 要
过渡金属电催化剂(如钴、镍、钨基等)因其廉价、储量丰富以及易于调控
d
的 电子结构,被广泛应用于催化材料、磁性材料等领域,被认为是具有发展前
景的非贵金属基电催化材料。传统的过渡金属催化剂大都位于火山型关系图的半
*
峰位置,对活性H 的吸附太强或太弱,不利于析氢反应的进行。基于此,本论文
通过实验制备了具有核壳结构的高性能Co@WO @Ni W /Ni 析氢电极,并进一步
2 17 3
制备了具有大孔连通的多孔结构的高效P-CoFePNPs/Ni 双功能电催化剂,以克服
析氢反应速率受动力学缓慢的析氧反应的限制。论文主要从两个方面来优化实验
设计:⑴在碱性条件下降低水解离能垒或优化氢吸附自由能(△GH*),采用构筑界
面和元素掺杂的方式提高催化剂的本征活性;⑵优化催化剂的形态结构,提高催
化剂比表面积,增加催化活性位点数目,提供更多气体和离子传输通道。论文的
主要工作如下:
1 模板法制备核壳结构的Co@WO @Ni W /Ni 析氢电极的研究
2 17 3
通过水热法在镍基底上原位生长Co O 纳米线阵列前驱体,再经过二步水热
3 4
在前驱体Co O 上生长NiWO 得到核壳结构的Co O @NiWO /Ni,最后在设定的
3 4 4 3 4 4
温度下进行氢气还原反应,制备出具有核壳结构的高性能Co@WO @Ni W /Ni 析
2 17 3
氢电极。形貌表征显示,在镍基底表面生长着一层均匀包裹着纳米颗粒的“指拇”
XRD Ni W JCPDS 65-4828
型纳米材料。 表征显示,催化剂的晶体结构为 17 3 ( : )、
WO JCPDS 71-0614 Co JCPDS 89-7373 XPS
2 ( : )和 ( : )。 表征显示,样品中存在
着Co,Ni,W,O。电化学测试表明,经过8h二步水热后在600℃下氢气还原制
Co@WO @Ni W /Ni 1.0MKOH 10 300
备的 2 17 3 析氢电极在 中驱动析氢反应分别为 ,
800mAcm-2 22 124 200mV
和 电流密度时,仅分别需要 , 和 的过电位,表现出良
好的HER 催化活性和稳定性。
该催化剂的优异性源于:⑴采用Co O 核前驱体作为NiWO 生长的模板,能
3 4 4
Co
提供较大的比表面积;⑵核壳结构中的金属 核具有良好的导电性,降低了电子
*
传递电阻;⑶通过氢气还原法原位构筑的WO 与Ni W 界面有利于活性H 的吸
2 17 3
脱附,且原位生成的Ni W 合金能有效降低水解离能垒,同时对HER
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