单光子调制频谱用于量子点荧光寿命动力学的研究.pdf

物理学报 Vol. 68, No. 1 (2019) 017803 单光子调制频谱用于量子点荧光寿命 动力学的研究 张强强 胡建勇 景明勇 李斌 秦成兵 李耀 肖连团 贾锁堂 1) (山西大学激光光谱研究所, 量子光学与光量子器件国家重点实验室, 太原 030006) 2) (山西大学极端光学协同创新中心, 太原 030006) ( 2018 年10 月5 日收到; 2018 年11 月7 日收到修改稿) 本文开展了基于单光子调制频谱测量量子点荧光寿命动力学特性的研究. 在脉冲激光激发下, 对探测到 的量子点单光子荧光信号进行频谱分析以获得荧光调制频谱, 研究发现特征频谱信号幅值与荧光寿命之间存 在确定的非线性对应关系. 这种单光子调制频谱方法能有效消除背景噪声和单光子探测器暗计数的影响, 用 于分析量子点荧光寿命动力学特性时在准确度以及时间分辨率方面都较目前普遍采用的荧光衰减曲线寿命 拟合方法呈现出明显优势: 当涨落误差为5% 时, 寿命测量准确度提高了一个数量级; 当涨落误差和偏离误差 均为5% 时, 对动力学测量效率以及时间分辨率提高了四倍以上. 因此单光子调制频谱可以作为获取量子点 在短时间尺度内激发态动力学信息的一种有效技术手段. 关键词: 量子点, 荧光寿命, 单光子调制频谱, 误差 PACS: 78.67.Hc, 78.56.Cd, 78.60.Lc, 43.60.Hj DOI: 10.7498/aps.68 以及通过量子点与周围环境的电荷转移或荧光共 1 引 言 振能量转移调控量子点荧光辐射特性等2425 . 而 对量子点激发态寿命的有效调控26 可以用于研究 量子点作为一种新型荧光和光电材料, 因其 异构化发生的位点、反应通道和时间等非绝热动 所具有的独特的物理性质, 如宽带吸收、窄带荧光 力学. 发射、荧光波长连续可调、高量子产率以及良好的 目前获取量子点荧光寿命普遍采用的方法是 光化学稳定性和电荷传输特性1 等而被广泛研究. 时间分辨荧光光谱, 即基于时间相关单光子计数 24 56 特别是量子点在太阳能电池 、发光二极管 、 (time-correlated single-photon counting, TCSPC) 7 8 910 光电探测器 、双光子源 、激光器 以及生物 的荧光衰减曲线寿命拟合法(fluorescence decay 医学标记等1113 方面都得到了广泛应用. 荧光寿 curve fitting, FDCF) 1420 . 该方法首先通过TC- 命在研究量子点发光机理以及调控其动力学过程 SPC 技术记录每个荧光光子的到达时间, 然后提取 中发挥着重要作用, 通过分析荧光寿命, 可以获得 若干脉冲周期中到达时间的统计分布, 获得时间分 辐射复合和非辐射复合等动力学过程中单激子、电 辨荧光衰减曲线, 最后根据相应的物理过程使用单 离态和双激子的成分及影响1415 , 还可以用来研 指数或多指数通过最小二乘法拟合荧光衰减曲线, 究俄歇复合或俘获态引起的量子点荧光闪烁1623