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DOI : ht tp:
10. 14159 / /china.
/j . cnki ch em i s
. t
r0y4m41ag-3.7o7r6g. 20 00 . 02 . 0 05
2000
2
· 13·
李金恒 江焕峰*
( 510650)
——
。
,
Abstract This paper describes the r ecent pro g ress in r eg io selectiv e and ena ntio selectiv e car bo nylatio n o f o lefins, including ca rbo ny la tio n in supercritical ca rbo n dio xide fluid.
Key words T ra nsition metals, O lefins, Carbo ny la tio n, Superc ritica l fluid
( Carbo ny latio n) 。 1938
,
。
: ( 1)
()
,
( CO / H2 ) 。( 3)
、
。 ( 2) ,
、 ,
,
, 。
, 1990
6 M t /a。
、、
,
,
。,
, CO / H2
( Hydrofo rmy latio n) ;
( Hydrocarbo xy latio n) ; catio n) 。
( COO R)
。[1, 2 ]
( Hydroest rifi-
,,
。
,。
1
1. 1
,
Ot to Ro el en 1938 ,
Fischer-Tro psch 。 Ⅷ , IX
X
。 。
,
, 27 ,
, 1999-02-04
。 *
· 14·
2000
2 http: / /ww w. chemistr ymag. o rg
。
1. 1. 1 CO
[4 ]。 bond ) 98. 3% )。
。 ,
,
。
R ,
CHO
CHO
ca t. CO+ H2
R
+ R ( 1)
Li near
Br anch ed
Co2 ( CO ) 8
/ 1. 6: 1~ 4. 4: 1 。
,
/ , , Shell
PBu3
/ 8: 1,
( xi ) ( cone ang le θ) 。
[ 3]。
,,
,
Rh-BISBI( 1) / ≥ 66. 5; Rh-( 2)
/ ≥ 40; Rh-( 3) , DBFP HOS ( X=
97. 7%
,
0. 5% , X= S
(
, ( PR3 ) 。
,
, ( 120℃ , 10. 0M Pa, CO / H2= 1) ,
5: 1,
,
[5 ]。
Ru ( CO ) 3 ( PPh3 ) 2。
99% ,
2~ 3: 1。
,
, K2 Pt Cl2 HPt Cl( PR3 ) ( / = 5. 7~ 13) , 49[6 ]。
S n Cl2 -
,
, [ Pt2 H2 (μ-DIO P) ( D IO P) 2 ] [ SnCl2 ]
/
。
Rh-bis ( di-phenylm ethyl ) no rbo rna te ( 4) ; [ Rh (μ-O Me ) ( CO D ) ]2 /(+ ) BD PP[ 11]
( 5) ,
95% ~ 98%
。[ 7, 8]
Rh-α, α-t redip
1. 1. 2
, 。,
,
ht tp: / /china. chemistry mag. o rg
2000
2
。 ( 1)
。
( 2) ; n≥ 2
[9 ]
,
, , 1-
[ 10, 11]
PPh2
Rh2 ( O Ac) 4
PPh3( 4eq ) H2 / CO ( 2. 7M Pa)
C HO P Ph2 ( o nly )
CR1 R2= CH( CH2 )n O H, 。
H2 / CO
(
Rh ( acac) ( CO2) R, S) - BIN A PHO S
+O
OH
O OH
· 15·
。 Jackson
( 2)
, n= 1 CH3
( 3) OH
R1 R3
H2 / CO Rh ( acac) ( CO2 )
PPH3 or
R3 R1
CHO
R2 R3
OH+
R1 OH
R2 O H ( R, S) - BIN A PHO S
R2
O 99%
1%
( 4)
( 3) [ 12]
RN H( C H2 ) n C H= CH2 ( R= H, 。
; n= 2, 3) ,
,
H
N N
H2 / CO( Rh)
N H2 R BIPHEPO S
100%
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