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第6期
杨彩虹等 :Mo 助剂对 Ni/ C 催化剂上甲醇羰基化性能的影响
M o Ni/C
＊
1
(
,,
030001)
:
Ni/ C
, X PS T P R
,
。 : N i/ C
Mo
, NiO
; Mo
N iO
,
, n(M o)/ n(Ni)=0.3 。
,
,
。
240 ～ 300 ℃、
0.5～ 2.5M P a 、 ,
n(CH3O H)/ n(CH3 I) 9 ～ 19
:300℃、1.5M Pa ,
n
(CO)/ n(M eOH)/ n(MeI)=21/ 19/ 1。
:; ;
;;
:O623.411
:A
:10 01-92 19(1 99 9)0 6-0 1-0 5
0
,
,
。 ,
[ 1, 2] 。
, Ni/C
。 Inui[ 3]
,
La2O 3 N i-La2O 3-Ru
。 Liu[ 4]
CO , Sn
,
N i/C
N i3S n Ni/ C
, Mo
Ni [ 5, 6] ,
M o 、M o
N i-
。 ,
:1999-07-14 ;＊
-, 。
1
1.1
( 775m 2/
g , 0.50 ～ 1.25mm)。 HNO 3
2h , 。
N i(NO 3)2·6H2O (N H4)6Mo7O24
·4H2O
,
,
,
, 120 ℃ 14h
, Ni-Mo/ C , Ni
5.0 %(m ass), n (Mo)/ n (Ni)
0.1
～ 0.6 。
,
Ni-
MoF/ C ; ,
N i-M oL/C 。
Ni/ C
Mo/C
,
5.0 %(mass)。
1.2
XPS PH I-5300
2
天然气化工
1999 年第 24 卷
,X (2 84.6eV)
50mg , 6 % 40min ,
10 ℃/ min , 1.3
Mg Kα,
C1s
。 TPR
,
H2/ A r
20ml/ min 。
500 ℃
, 100mA 。
, ,
400 ℃
18mm ×400mm 5m l(2.25g),
。 3h ,
3
H2 ,
1 M o
。
N i/ C
(a)
M o/ C Ni/ C Ni-Mo/ C
X/ % 81.4 0 84.0 4 87.4 8
(b)
Y/ %
CH4
33.75 6.23
36.52 5.08
40.98 6.85
, S/ %
DME
1 5.93 1 3.82 9.97
A cOM e
72.8 0 75.3 0 72.6 6
AcOH
5.04 5.81 10.5 2
(a)
: t =260℃; p =1.0M Pa ;
n(CO)/ n(M eOH)/ n(M eI)=21/ 19/ 1;
W/ F =7.6gcat·h/ mol , n(M o)/ n(Ni)=0.3 ;(b)
Y =Y AcOM e/ 2+Y AcOH ,
2.2 M o
Ni Mo
, 。 CO
,
, 2h
,
,
G C-9A
,
4h ,
, FID
。,
t =260 ℃, p =1.0M Pa , n (CO)/ n
(MeOH)/ n(MeI)=21/ 19/1 , W/ F =7.6g cat
·h/ mol ,
[ 5] 。
2
2.1 Mo 1
,
N i/C
84.04 % 87.50 %, 40.98 %,
,
Ni-Mo/ C
Ni/C Mo/ C
Mo , ,
。 , ,
Ni/C
36.52 % Ni/ C
,
, Ni/ C
。 ,Mo
1 Mo
( 1)
Ni/ C
。1
Mo Ni-Mo/C
。1
,
。
(Mo)/ n(Ni)
, Mo
, Mo/ Ni
0.3 ,
87.48 % 40.98 %,
Mo
, 。 Mo/ Ni
0.6 ,
85.63 % 38.90 %。 N i0
Mo 。
Mo ,
Ni 、M o
, Ni/ C
Mo
n ,
, Ni
, Mo
第6期
杨彩虹等 :Mo 助剂对 Ni/ C 催化剂上甲醇羰基化性能的影响
3
, ,
,。
2.3 Liu[ 7]
Sn Ni/ C
, Ni/ Sn
,
。,
Mo Ni/ C
,
2,
, 2。
, 。 Mo/ Ni
0.2 ,
,
,
。
、
, N i0
,。
,,
,
, 。
Mo
Ni 。 XRD
XRD , , TPR Mo ,
, ,
, Ni/ C ,
,
, ,
, ,
, Ni/ C , 。
,
2
。
(a)
(b)
Ni-M o/ C Ni-MoF/ C Ni-MoL/ C
X/ % 8 4.26 8 6.70 8 3.35
Y/ %
3 8.87 3 9.94 3 8.30
CH4
6.2 2 6.1 7 6.0 6
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