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AppliedCatalysisB:Environmental27(2000)
179–191
Low-temperaturewater-gasshiftreactionoverCu-and
Ni-loadedceriumoxidecatalysts
YueLi1,QiFu,MariaFlytzani-Stephanopoulos?
DepartmentofChemicalEngineering,TuftsUniversity,Medford,MA02155,USAReceived23August1999;receivedinrevisedform29February2000;accepted3March2000
Abstract
InthispaperwereportontheactivityofCu-andNi-containingceriumoxidecatalystsforlow-temperaturewater-gasshift(WGS).Bulkcatalystswerepreparedinnanocrystallineformbytheureaco-precipitation–gelationmethod.Lanthanumdopant(10at.%)wasusedasastructuralstabilizerofceria,whilethecontentofCuorNiwasintherangeof5–15at.%(2–8wt.%).Atlowmetalloadings,CuorNiwerepresentintheformofhighlydispersedoxideclusters,whileathighloadings,clustersaswellasparticlesofCuOorNiO(gt;10nminsize)werepresentonceria.BothCuandNiincreasedthereducibilityofceria,asevidencedbyH2-TPRexperiments.TheWGSreactionactivityofCe(La)Oxwasincreasedsigni?cantlybyadditionofasmallamount(2wt.%)ofCuorNi.Thecatalystswerenotactivatedpriortotesting.Steady-stateWGSkineticsweremeasuredoverthetemperaturerangeof175–300and250–300?C,respectively,forCu-andNi–Ce(La)Ox.TheactivationenergyofthereactionoverCe(La)Oxwas58.5kJ/mol,whileitwas38.2and30.4kJ/mol,respectively,overthe5at.%Ni–Ce(La)Oxand5at.%Cu–Ce(La)OxcatalystsinCO-richconditions.Aco-operat
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