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第11卷第3期 过程工程学报 、，oLllNo．3
2011年6月 TheChineseJournalofProcess June20ll
Engineering
仲胺和叔胺水溶液吸收C0：的动力学
李伟斌， 董立户， 陈健
(清华大学化学工程国家重点实验室，北京100084)
摘要：采用湿壁柱装置，以二乙醇胺、三乙醇胺和N，N一二乙基乙醇胺水溶液为吸收剂，测量了不同醇胺浓度和不
m3／(kmol·s)，9．63x1Coexp(-13262．4／T)m3／(kmol·s)，1．19x1028exp(一18231．3／Dm3／(km01．s)．确定钟胺吸收c02的反应机
理为两性离子机理，叔胺吸收C02的反应机理为改进的碱催化水合机理．
关键词：二氧化碳；捕集；动力学；醇胺
中图分类号：TQ013．2文献标识码：A 文章编号：1009--606X(201l_)03—0422-07
1 前言 验【8】测量醇胺吸收C02的动力学数据，其本征反应速率
常数在合理范围内．本工作测量的DEA与C02在30℃
C02是主要的温室气体，工业革命后，大气中的
结果都略小，文献使用的是搅拌釜实验装置，由于醇胺
C02浓度急剧上升，从1750年前的280x10-e上升到2008
年的超过384x10-6t¨．Houghtont2】甚至预测，2030年C02在搅拌釜中对CO：的吸收能力不断下降，吸收过程不稳
定，且搅拌会使气液接触面产生波动，导致计算过程出
浓度将达600x10-6，21世纪末上升至1J(650—700)x10--6．
IPCC第三次评估报告【3】指出，在过去的一百年间，全球现误差．本工作采用的湿壁柱装置在实验过程中是连续
大气平均温度升高了约0．6℃．由温室效应导致的气候 操作，不断通入新的醇胺溶液，保证醇胺吸收能力不变，
异常使人类的生存环境日渐恶化，人们开始意识到控制 吸收过程稳定，同时气液接触面积固定为湿壁柱外壁面
C02等温室气体排放的重要性． 积，克服了搅拌釜实验装置的缺点．本工作改进了叔胺
使用醇胺溶剂吸收C02是商业上最为可行的C02
捕集技术．为降低捕集成本，很多学者对多种醇胺溶剂
展开研究，研究对象从早期的单一醇胺溶剂发展到现在
的多种醇胺混合溶剂，也包括添加活性剂的混合溶剂， Benitez．Garcia等【131和Littel等㈣的值略大．
目的是获得能耗更低、腐蚀性更小的CO：吸收剂【4j．
2 理论
对于醇胺与C02的反应动力学Danckwerts等[5,61做
2．1两性离子机理
了大量工作，通过对乙醇胺(Monoethanolamine，MEA)、
在醇胺水溶液中，C02不仅与醇胺分子反应，同时
二乙醇胺(Diethanolamine，DEA)与C02反应过程的研
究，提出了两性离子机理，能很好地解释伯胺和仲胺与 会与溶液中的水分子及OH一直接发生反应：
C02的反应行为，因此被广泛采用．本工作对仲胺二乙
C02+H20卜曼乙÷HcO；+H+，(1)
醇胺吸收CO：的动力学研究正是基于此机理．由于两性
离子机理无法解释叔胺与C02的反应行为，Donaldson c02+oH-—立L}Hco；， (2)
等【7】提出了碱催
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